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名家專欄 | 拉曼光譜系列專欄—傅里葉變換拉曼光譜：探索微觀世界的非破壞性工具

• 引言

傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)（Fourier Transform Raman Spectroscopy, FT-Raman）是一種結(jié)合了拉曼散射效應與傅里葉變換技術(shù)的分析方法。它通過傅里葉變換處理干涉信號，顯著提升了傳統(tǒng)拉曼光譜的信噪比和分辨率，同時有效抑制了熒光干擾。隨著科技的不斷進步，傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)在化學、材料科學、生物醫(yī)藥等多個領域得到了廣泛的應用，為科學研究和技術(shù)創(chuàng)新提供了有力的支持。本文將精簡介紹傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)的基本原理、技術(shù)組成及其應用，為初步了解該領域的學生或研究人員提供關鍵信息。

• 基本原理

18世紀，傅里葉提出，“Any univariate function can be rewritten as a weighted sum of sines and cosines of different frequencies（任何單變量函數(shù)都可以寫成一系列正弦函數(shù)和余弦函數(shù)的加權(quán)和）”。傅里葉變換的核心思想是將復雜的信號分解為一系列簡單的正弦波或余弦波。構(gòu)成原始信號的這些正弦波或余弦波各自具有不同的振幅和相位，*終呈現(xiàn)出的波形是它們在不同時間點產(chǎn)生強度的總和。異頻成分越多，呈現(xiàn)出的信號就會越復雜。如果通過數(shù)學方法對包含多個頻率信息的強度I-時間t函數(shù)進行一系列變換，可以得到一個與頻率有關的復數(shù)函數(shù)，其中每一個點都對應于原始信號中頻率的強度。經(jīng)過傅里葉變換后的函數(shù)可以直接表現(xiàn)出信號在不同頻率上的能量分布，從而簡化分析過程并揭示信號的頻譜特性。因此，傅里葉變換原理在量子力學、通訊、信號與圖像處理等領域得到了廣泛的應用。

1964年，G.W.Chatry和H.A.Gebble首次提出，利用干涉儀和傅里葉變換方法，結(jié)合近紅外激發(fā)光源，可以實現(xiàn)具有廣泛應用領域的拉曼光譜技術(shù)。傳統(tǒng)的拉曼散射光譜儀一般是利用光柵分光系統(tǒng)的色散型光譜儀，傅里葉變換拉曼光譜儀使用干涉儀（如邁克爾遜干涉儀）取代傳統(tǒng)拉曼光譜儀中的分光光柵。當激光與樣品相互作用后，散射光進入干涉儀，形成包含所有頻率信息的干涉信號（時域信號），即干涉圖。

若入射光是波長為λi和亮度為Iλi的多色入射源，則其干涉圖強度為：

其中?為光程差。在發(fā)射譜為B(v)的激光光源入射的情況下，上式為：

其中第二項是光程差的函數(shù)，可寫為：

經(jīng)過傅里葉變換后，

因此，通過對光源發(fā)射譜的光強度I(?)-?曲線進行傅里葉余弦變換即可得到光源的發(fā)射譜。

三、主要技術(shù)組成

光源與樣品相互作用：使用單波長線源（如激光器）作為光源，將分析物激發(fā)至虛擬激發(fā)態(tài)。激光束照射到樣品上，樣品分子吸收激光能量后發(fā)生振動和轉(zhuǎn)動，進而產(chǎn)生非彈性的拉曼散射光。一般采用長波的近紅外激光器激發(fā)。近紅外激光光源的光子能量相對較低，只激發(fā)主要能級，可以較好地避免熒光效應，且不易損傷樣品。

拉曼散射光收集：散射光經(jīng)過光學系統(tǒng)收集后，通過邁克爾遜干涉儀動態(tài)測定干涉圖。透鏡將入射光準直成一束平行光投射到分光板G1。隨后拉曼散射光被分為兩束，一束到達動鏡M1，另一束經(jīng)反射到達定鏡M2。兩束光分別經(jīng)過定鏡和動鏡反射后再回到分光板上匯合后射出。復合出射光因存在光程差而發(fā)生干涉。顯然，干涉圖是光強度I(?)和光程差?的函數(shù)。動鏡以恒定速度前后移動，因此干涉圖也是光強度和時間的函數(shù)。

傅里葉變換：攜帶樣品特征信息的干涉光被光電檢測器轉(zhuǎn)為電信號。這些信號先被分解為不同頻率的成分，然后采用傅里葉變換算法進行解析，將時間域的干涉圖轉(zhuǎn)化為強度-頻率函數(shù)關系，即頻率域的光譜圖（如下圖所示）。該過程通過計算機代數(shù)完成。

• 傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)的優(yōu)缺點

表1. 與傳統(tǒng)拉曼技術(shù)的對比

四、傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)的應用

傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)以其高分辨率、高靈敏度以及寬光譜范圍等特點，在多個領域得到了廣泛的應用。在材料科學中，它可以用于材料表征和質(zhì)量控制，如分析多晶硅、二氧化硅、納米材料等物質(zhì)的晶格振動和分子伸縮振動信息。在化學領域，傅里葉變換拉曼光譜儀可以用于化學成分和結(jié)構(gòu)的分析，如聚合物、蛋白質(zhì)、有機分子等的結(jié)構(gòu)和組成研究。此外，傅里葉變換拉曼光譜在生物、醫(yī)學領域也展現(xiàn)出了顯著的重要作用。在環(huán)境科學中，傅里葉變換拉曼光譜儀可用于環(huán)境樣品的快速檢測和定量分析，如水、土壤、大氣等污染物的實時監(jiān)測和分析。

作者簡介

作者：雷力，劉靜儀

作者單位：四川大學原子與分子物理研究所

雷力，男，四川大學原子與分子物理研究所研究員，博士生導師?，F(xiàn)任《光散射學報》編輯部主任、常務副主編，《高壓物理學報》編委，中國物理學會光散射專業(yè)委員會委員，中國化學學會高壓化學專業(yè)委員會成員。主要從事高壓物理與化學研究，主要學術(shù)貢獻：（1）提出“廣義壓強”概念，并給出物質(zhì)在廣義壓強下的狀態(tài)方程；（2）開發(fā)低溫壓縮拉曼光譜系統(tǒng)，用于在實驗上確定材料在低溫高壓條件下的相邊界；（3）發(fā)現(xiàn)新型高壓固相復分解反應（HSM）與高壓耦聯(lián)反應（HPC）；（4）創(chuàng)建科研音樂化的“高壓樂隊”。

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